α-MgAgSb凭借其优异的电学性能、超低的晶格热导率和丰富的组成元素被认为是一种潜在的近室温热电材料。然而，由于其复杂的相变和元素Mg的高反应性，很难获得高质量的相纯α-MgAgSb，这掩盖了材料的本征热电性能。
来自上海交通大学、中国科学院上海硅酸盐研究所和乌镇实验室的学者 采用钽密封熔化技术，与球磨样品相比，获得了具有大晶粒和低氧含量的高质量纯 α-MgAgSb 。合成后的钽封熔 α-MgAgSb 在没有元素掺杂或合金化的情况下，表现出固有的低热导率、高迁移率和接近最佳范围的高载流子浓度。最终，本研究在 500 K 左右的钽密封熔化 α-MgAgSb 中获得了 1.3 的最大热电品质因数 zT 值。在(300 - 550) K的低温范围内，平均功率因数和平均zT值也分别高达25 μW cm- 1 K- 2 和1.1，均在已知材料中名列前茅。 这项研究不仅为理解 α-MgAgSb 的内在特性提供了新的思路，而且展示了它在收集低品位废热方面的巨大前景。 相关文章以“Intrinsically high thermoelectric performance in near-room-temperature α-MgAgSb materials”标题发表在Acta Materialia。
论文链接：
https://doi.org/10.1016/j.actamat.2023.118847
图 1. (a) MgAgSb 基材料在 300 K 时的塞贝克系数 S 与电导率 σ 的关系。(b) 在 300 K 至 550 K 的温度范围内，MgAgSb 基材料的平均 zT (zT)avg 与平均功率因数 (PF)avg的关系。文献报道的数据包括基于 MgAgSb 的材料以供比较。
图 2. (a) 钽密封熔化 MgAgSb、碳涂层熔化 MgAgSb 和球磨 Mg1.05AgSb 的室温 X 射线衍射图 (XRD)。(b) 从 310 K 到 700 K 测量的热流曲线，(c, d) 背散射电子显微镜 (BSE) 图像和相应的元素能量色散 X 射线光谱 (EDS) 映射，以及 (e, f) 扫描电子显微镜钽密封熔化 MgAgSb-1 和球磨 Mg1.05AgSb 的新破碎表面的 (SEM) 图像。
图 3. 温度依赖性 (a) 电导率 σ，(b) 塞贝克系数 S，(c) 功率因数 PF，(d) 总热导率 κ，(e) 晶格和双极热导率 κL+b，以及 (f ) 熔化的 MgAgSb 和球磨的 Mg1.05AgSb 的 TE 品质因数 zT。
图 4. (a) 钽密封熔化 MgAgSb-1 和球磨 Mg1.05AgSb 的温度相关霍尔系数 RH。(b) MgAgSb 基材料在300 K 时的霍尔迁移率 μh 与霍尔载流子浓度 nh 的关系。
图 5. α 相、β 相和 γ 相 MgAgSb 的 TE 特性比较。(a) 塞贝克系数S、(b) 功率因数 PF、(c) 总热导率 κ 和 (d) zT 作为电导率 σ 的函数。α相、β相和γ相分别选取300 K、610 K和700 K的实验数据。
图 6. (a) 测量的热容量绘制为 C p/T 对 T2 的钽密封熔化 α-MgAgSb结果。(b) 实验数据与不同爱因斯坦模态拟合曲线的比较。(c) 各种声子散射机制对降低晶格热导率 κL 的贡献。(d) 在 300 K 时计算的光谱晶格热导率 κs。
综上所述，本研究通过熔炼和球磨法成功制备了单相α-MgAgSb样品，系统性研究了其结构-性能关系。由于更纯净的相、更大的晶粒尺寸和更少的氧化，与本研究的球磨样品相比，钽密封熔化样品表现出更优越的电传输特性。在本研究的钽密封熔化 α-MgAgSb 中实现了 250 cm2 V−1 s−1的大加权迁移率和 26 μW cm− 1 K− 2的高 PF。α-MgAgSb的强声子相互作用和声子共振散射导致本质上较低的 κL。最后，本研究的钽密封熔化 α-MgAgSb 在 500 K 时获得了 1.3 的最大 zT 值，这是MgAgSb 基材料报道的最高值之一。此外，本研究模拟并比较了低温 α 相、中间 β 相和高温 γ 相 MgAgSb 的 TE 传输特性。与β相和γ相相比，α相同时具有良好的电传输性能和极低的热导率，并以其独特的晶体结构为基础。结合其良好的化学稳定性和丰富的组成元素，α-MgAgSb被认为是低温发电的有前途的候选者。（文：SSC）
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