邱永福教授、孙毅飞副教授, CEJ观点:Cu纳米颗粒在钙钛矿LaFeO3表面的析出以及再分散提高了光催化CO2还原的性能

【文章信息】
Cu纳米颗粒在钙钛矿LaFeO3表面的析出以及再分散用于光催化CO2还原的研究
第一作者:张莉
通讯作者:邱永福*,孙毅飞*
单位:东莞理工学院,厦门大学
【研究背景】
铜(Cu)基光催化剂因其成本低、合成方便、无毒等优点而得到了广泛的研究。通过合理的设计铜基光催化剂能够达到对光的高效吸收和抑制载流子的复合,因此具有良好的光催化性能。在本工作中,我们采用原位还原析出(H2)/重分散(N2)策略制备了一种Cu修饰的LaFeO3光催化剂。铜的分散度得到显著提高(约3倍),即从13.8% (溶出)提高到41.4% (再分散)。通过理论和实验结果相结合,证实了该过程成功的形成了均匀分散的Cu活性位点,该催化剂更加有效吸附CO2向CH4转化。Cu的引入对光吸收的增强以及能带结构的调控起到协同促进光催化CO2转化的作用。该工作对于高效催化剂的设计具有一定的指导意义。
【文章简介】
近日,来自 东莞理工学院的邱永福教授与厦门大学的孙毅飞副教授 合作,在国际知名期刊 Chemical Engineering Journal 上发表题为 “Redispersion of exsolved Cu nanoparticles on LaFeO3 photocatalyst for tunable photocatalytic CO2 reduction” 的观点文章。该文章采用两步连续原位还原析出(H2)/重分散(N2)的策略制备了一种Cu修饰的LaFeO3光催化剂。铜的分散度得到显著提高(约3倍),从13.8% (溶出)提高到41.4% (再分散)。有效的提高了光催化CO2的转化效率。

图1. (a)催化剂LCFO-9h-N2的制备流程图,(b)所制备催化剂的XRD图以及(c)H2-TPR图。
【本文要点】
要点一:金属/钙钛矿界面
原位析出技术作为构建金属/钙钛矿氧化物界面的一种有前景的新策略,为从钙钛矿载体中获得分散的金属纳米颗粒提供了一种简便、直接的方法。该方法是将金属活性阳离子均匀掺杂在钙钛矿骨架中,经还原气氛和高温处理后还原而成。和传统的沉积手段如:光沉积,浸渍沉积和化学还原沉积相比,这种独特的原位溶出工艺可以克服金属纳米颗粒的分布不均匀、金属和钙钛矿之间的附着力较弱等缺点。析出的纳米颗粒均匀地嵌套在钙钛矿表面,不仅抑制了金属颗粒的团聚现象,而且在金属纳米颗粒和钙钛矿之间产生紧密的催化界面。
要点二:金属的再分散
金属的再分散,不仅能够产生更稳定的金属物种,而且能获得更强的载体-金属相互作用。将金属Cu离子从钙钛矿表面还原析出,再进行Cu颗粒的重分散处理。铜的分散度得到显著提高(约3倍),从13.8% (溶出)提高到41.4% (再分散)。从而提供了更多的活性位点,有效的提高了光催化CO2的转化效率。
要点三:前瞻
当前对金属在钙钛矿表面的析出这方面的了解和研究仍然有限。一些因素(如温度,气体流速)对析出的金属颗粒大小以及含量影响也有待研究。
【文章链接】
Redispersion of exsolved Cu nanoparticles on LaFeO3 photocatalyst for tunable photocatalytic CO2 reduction
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722047520
【通讯作者简介】
孙毅飞简介( http://yfsunlab.xmu.edu.cn/ ) :孙毅飞目前为厦门大学副教授,特任研究员。博士阶段师从于固体氧化物燃料电池/电解池专家,加拿大工程院院士Jing-Li Luo教授,博后阶段在氧化物薄膜专家美国普渡大学教授Shriram Ramanathan课题组进行研究。2019年12月加入厦门大学。主要研究方向为氢能的高效转化利用。
目前主持国家自然科学基金面上/青年项目及省自然科学基金面上/青年项目共计5项,企业委托课题数项。现担任Chinese Chemical Letters 等期刊青年编委,获Mitacs Globalink Research Award, Nanoscale 2022 Emerging Investigator称号,并获厦门大学南强青年拔尖人才计划支持;入选福建省引进高层次人才计划、厦门市高层次人才计划江苏省崇本科技领军人才计划。以第一作者/通讯作者(第一完成单位)身份在 PNAS、Nat. Catal.、Adv. Func. Mater.、Nano Lett.、ACS Catal.等 发表高水平论文超过20篇。
邱永福教授简介: 邱永福从厦门大学化学系本科毕业以后,在香港学习和工作7年多,分别获得香港浸会大学硕士学位、香港科技大学博士学位和香港城市大学研究员岗位,分别师从于香港浸会大学催化专家黎淑贤博士、香港科技大学纳米材料专家杨世和教授和香港城市大学无机材料专家刘大铸座席教授。在世界顶级杂志 Advanced Materials ,Advanced Functional Materials 发表文章若干篇,在世界较高水平的化学杂志发表论文十多篇,论文已经被引用超过510次。
【第一作者介绍】
张莉 厦门大学博士,电子科技大学与东莞理工学院联合培养博士后