聚环氧乙烷(PEO)基聚合物电解质的低室温离子电导率和在Li|PEO界面上不理想的锂枝晶生长阻碍了它们的进一步发展。

在此,华中科技大学黄云辉教授、许恒辉教授等人通过将超低含量(<0.5 Wt%)的CuF2引入PEO基聚合物电解质中。通过PEO/LiTFSI基质中Cu2+和O原子之间的强配位效应在分子水平上进行调节,以在30°C下实现0.2 mS cm−1的高Li+电导率和0.42的迁移数。此外,由于PEO中的亲水氧基被铜离子终止,使得铜配位的PEO电解质既不粘也不吸水。

图1. 聚合物电解质的特性
研究表明,具有这种Cu2+配位的PEO电解质和高压NCM83正极的全固态锂金属电池(ASSLMB)在0.6 C和30 ℃条件下,500次循环后仍具有71.0%的高容量保持率。此外,与LFP和NCM83正极配对的软包电池在30 °C下100次循环中表现出优异的性能且无损超声成像显示。
在循环过程中,软包电池中的气体生成被显著抑制,显示出稳定的电极/电解质界面。更重要的是,这种配位策略为通过调整聚合物和锂盐的局部分子结构来提高聚合物电解质的Li+电导率和延长锂金属负极的寿命提供了新的见解。

图2. 30 ℃下PEO/CuF2电解质的ASSLMB的电化学性能