水凝胶作为新兴水系电池的电解质前景广阔，而建立稳固的电极-水凝胶界面对于减轻副反应至关重要。传统的水凝胶电解质是通过热刺激或光暴露进行原位聚合制造的，无法确保与电极的完全界面接触。
图1 水系金属电池电解质的设计原则
武汉大学杨培华、赵焱、南洋理工大学范红金等成功实现了水凝胶制备的原位电聚合策略，包括在电池循环运行过程中通过原位自发电聚合将前驱体溶液转化为水凝胶电解质。界面上的电化学反应会产生自由基，因此无需在前体溶液中添加引发剂。在此过程中，阴离子单体会积极参与电极表面的氧化还原反应，从而形成牢固的结合。研究表明，这种聚阴离子水凝胶能使锌（002）平面上的锌离子快速扩散，并抑制枝晶的生长。
图2 锌阳极的稳定性
在Zn-MnO2全电池中应用时，原位形成的水凝胶电解质表现出多重优势：它能有效保护锌阳极，促进阴极上的电荷转移，缓解MnO2的不可逆溶解，从而在1C下显著延长电池寿命超过400次循环。这项研究深入揭示了水凝胶电解质界面的功能，是设计高耐久性水系电池的重要进展。
图3 Zn-MnO2全电池的评估
In-Situ Spontaneous Electropolymerization Enables Robust Hydrogel Electrolyte Interfaces in Aqueous Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202400230