在阅读此文之前，麻烦您点击一下“关注”，既方便您进行讨论和分享，又能给您带来不一样的参与感，感谢您的支持。
文|青玥星蔓
编辑|青玥星蔓
引言
有机金属卤化物钙钛矿是一种有望用于高性能光电探测器的光电材料，迄今为止，传统的多晶OTP光电探测器在有效光感范围方面存在一定限制。
人们发现体块钙钛矿单晶具有潜力用于位置敏感的光探测，本文首次演示了一种基于钙钛矿单晶的位置敏感光探测器。
通过将激光束垂直于通道方向扫描到器件上，该光探测器展示了迄今为止最佳的有效光感距离，最高可达毫米级，当光束位置从0到950微米变化时。
光响应和光电流几乎减小了一个数量级，并且展示了激光强度变化时CH3NH2PbBr3的载流子扩散长度的可调性。
提出了一种基于光激发载流子传输的数值模型，以解释位置依赖性，这种光探测器在未来纳米电子和光电子系统中具有极大的应用潜力。
体块钙钛矿单晶光探测器：实现位置依赖性光响应
有机金属卤化物钙钛矿是一类新型的光电材料，最近引起了强烈关注，用于光电探测器等光子应用，基于溶液处理的多晶OTP薄膜的传统光电探测器显示出有限的扩散长度。
导致在光探测性能方面存在许多缺点，迫切需要寻找具有低陷阱态、长电荷载体寿命和长载体扩散长度以改善光探测器性能的替代材料。
相较于传统的OTP薄膜，具有较少晶界的体块钙钛矿单晶是具有出色的光电性能的有希望的候选材料，它们的优秀光电性能。
如在广泛光谱范围内的大吸收系数、高载流子迁移率、适当的能隙能量、长激子扩散长度已被用来制造不同探测波段的高灵敏度光探测器，从X射线到可见光。
体块钙钛矿单晶的合成方法非常简单，依赖于自组装，具有成本效益和大规模制造的优势，以前展示的OTP光探测器只显示了局部光响应。
这些器件的有效光感区域主要是光探测器通道或OTP与其他光活性纳米材料接触的混合通道，尚未演示基于钙钛矿单晶的位置依赖性光探测器，这导致了未能充分发挥其长扩散长度的优势。
在许多光感应应用中，照明并不总是精确照射到特定的器件位置，导致没有光响应或仅从照明功率的一部分中获得的小响应，为了克服这些限制。
开发无需精确照射到器件通道上的位置依赖性光探测器，以及检查它们的位置依赖性光响应特性，这非常重要。
非常有限的先前工作已经通过结合石墨烯和SiC基板或使用还原石墨烯氧化物来演示了位置依赖性光探测器。
两种材料的耦合会降低光电转换效率和器件的位置依赖性范围，与石墨烯相比，体块钙钛矿单晶具有更大的单晶面积，长载体扩散长度允许光产生的电荷载体在钙钛矿单晶中传输更远，从而为位置敏感光探测应用提供潜力。
使用一种材料，CH3NH3PbBr3单晶，实现了位置敏感的光探测器，使用硬掩膜和电子束蒸发来定义特定形状的源极和漏极，制作了钙钛矿单晶上的器件。
通过建立一个定制设计的光电测试平台，通过将激光束垂直于钙钛矿通道扫描到器件上，测量了光探测器的位置敏感光响应特性，这种位置敏感的器件呈现出最佳响应性能。
最高可达51 mA/W，与先前的报道相比是一个合理的值，9的明显光电流与暗电流比率表明在集成光电系统的构建中具有潜在应用，不仅可以在钙钛矿通道上照射光。
而且还可以在距离器件通道毫米范围的区域上照射光，制备了另外两个样品以证明实验的重复性，更多细节在图中显示。
这是毫米级距离探测的记录，通过基于载流子光激发传输的有限元分析提出了定性解释位置依赖性光响应，该位置敏感的光探测器在未来纳米电子和光电子系统中具有出色的潜力。
基于高质量的MAPbBr3单晶，制备了位置依赖性光探测器，钙钛矿通道的宽度和长度分别为150μm和120μm，显示了位置依赖性光探测器的示意图。
黄色部分和红色基板分别表示Au电极和MAPbBr3晶体，显示了器件的扫描电子显微镜图像，中显示的红线是在特征化光响应时激光斑移动的方向。
白色部分是通过电子束蒸发沉积的50纳米厚的Au电极，形状规则，晶体的X射线衍射图案见图。
14.9°、30°和45.8°处的强衍射峰可以归因于MAPbBr3的纯钙钛矿相的、和平面，与先前报道的单晶相吻合，为了研究单晶样品的光学特性。
使用波长为488纳米、强度为10微瓦的激光测量了稳态光致发光，强烈的PL峰位于545纳米处，对应的光学能隙可以计算为2.2电子伏特，与先前报道的MAPbBr3单晶相吻合。
基于钙钛矿单晶的位置依赖性光探测器：毫米级光感应范围的实现
给出了在10 V偏压下的光电流与激光强度之间的对应关系，表明激光强度与光电流之间存在非线性关系，响应度是光探测器的重要参数。
可以定义为R = (Iph-Idark)/Popt，其中Iph是光电流，Idark是暗电流，Popt是激光强度，钙钛矿光探测器的最佳响应度可达51 mA/W，图2C显示了钙钛矿光探测器的时间响应。
在偏压为10 V下，通过周期性地打开和关闭535纳米激光来测量，该器件表现出良好的稳定性开关特性，光电流与暗电流比可计算为9。
可以观察到的上升时间和下降时间分别为3.5秒和0.1秒，激光照射后，光电流迅速增加，然后逐渐上升，这归因于上表面的水蒸汽和氧分子吸附在MAPbBr3表面上。
形成了具有低电导率的钝化层，光生成的空穴受到水蒸气和氧气在表面产生的钝化层的影响，导致空穴载流子浓度降低和光电流上升时间逐渐增加，因此，通过真空封装可以显著改善光探测器的时间性能。
为了进一步研究器件的位置依赖性光响应，测量了当激光斑从通道边界以不同的位置X远离通道边界时的I-V曲线，可以看到光电流随着激光斑从0微米到950微米的距离逐渐减小。
有效的光感距离达到了毫米级，超过了以前的报道记录，为了证明实验的重复性，还展示了另外两个样品的性能。
所有三个器件都展示出毫米级距离的位置依赖性光探测性能，展示了光电流和响应度随着不同位置的依赖性的依赖关系，在初始位置可以获得高光电流和响应度。
分别为147纳安和6.1毫安，然后随着距离的增加而减小，这种现象与钙钛矿单晶中的载流子扩散有关，在532纳米激光照射下，MAPbBr3器件可以产生大量载流子。
当照明位置远离初始位置时，一些光生成的载流子会因为复合效应而扩散到通道中，随着X的增加，光电流逐渐减小，此外，当焦点距离大于200微米时。
光电流和响应度的变化比例变得较小，这些现象与应用电场之前光生成的载流子的初始扩散分布有关，在光斑靠近通道区域时，一些扩散的载流子距离电极边缘更近。
通过更短的路径产生更多电流来减小复合，这种效应在以下的讨论部分和补充信息中详细讨论，为了评估器件对位置和激光强度的光探测能力。
测量了在不同位置的不同激光功率范围从0到22微瓦的光照下的光电流响应，所有不同激光功率的光电流都随着光照位置从0到950微米的增加而逐渐减小，偏压为10 V。
相对较弱激光强度的光电流响应度下降得比相对较强激光强度的快，这是由于在较弱光下相对较小的载流子寿命导致的，这与载流子寿命和载流子扩散长度的测量很好地吻合。
位置依赖性光探测器的位置依赖性配置可以通过激光强度来调整，有关时间分辨PL拟合方法的更多细节。
在偏压为10 V的条件下，当照射在器件上时，时间依赖的光电流表现出与以前的单晶钙钛矿相似的光响应和良好的稳定性特性，当距离增加到950微米时。
可以观察到一个较小的光电流，并且较初始位置较慢的上升和下降时间，通过将激光束垂直于通道方向扫描钙钛矿单晶上，可以获得位置依赖性的光探测特性，实现了毫米级的光感应范围。
讨论了一种基于钙钛矿单晶的位置敏感光探测器，通过将激光束垂直于通道方向扫描到器件上，实现了毫米级的有效光感应范围。
这种光探测器利用钙钛矿单晶的优异光电性能，并可以在不同位置进行光响应，具有潜在的应用前景，文章还提出了一种基于光激发载流子传输的数值模型。
用于解释位置依赖性光响应的机制，这项研究为纳米电子和光电子系统中的位置敏感光探测应用提供了新的可能性，有望在这一领域推动进一步的研究和发展。
基于钙钛矿单晶的毫米级位置相关光电探测器：光电特性与数值模型解析
已经开发了一个数值模型来解释位置相关的光响应，在示意上显示了光电探测器的操作机制，其中载流子沿着电场线方向漂移。
该模型假设OTP响应是由从光激发区域输送到电极边缘的电场下的光生电荷载体决定的，其中φ(x, y)是在产生载体的位置的标准化电位值。
E(x, y)是在与φ(x, y)相同的位置的标准化电场值，K是该模型中的标准化参数，参数α是实验性的理想因子，用于描述模型中扩散和复合的联合效应，这在补充信息中进一步讨论。
电位和电场的分布都是使用有限元分析计算的，展示了光激发后载体扩散的初始分布，图4D显示了电子和空穴在电场的作用下向电极移动。
β(p)是与入射光强度(p)相关的产生电流因子，这在补充信息中有讨论，通过考虑在施加电场之前光生成载体的初始扩散，计算了标准化的平均传输T(x)，这与扩散长度有关。
模型预测的光响应性展示了不同激光强度下的光电流和响应性，这很好地解释了非局部位置相关的光响应性数据，可以注意到，当距离增加到200μm时。
光生成电流的退化速度变慢，这可以归因于当距离超过200μm时，由于电极形状的变化，电场的退化减小，这种效应在的模型中得到考虑，并且的拟合结果很好。
补充信息中还显示了不同α的模拟结果，当参数α接近零时，扩散效应在OTP中占主导地位，这表明OTP在位置敏感的光检测应用中是可取的。
提出了一种基于钙钛矿单晶的位置相关且毫米级范围的光电探测器，作为示范，通过垂直于钙钛矿通道的设备上扫描聚焦激光光束来测量光电探测器的位置敏感光响应特性。
当聚焦光束位置从0到950μm变化时，光响应性和光电流分别从6.1降至0.5和从147降至22nA，当焦点光束位置从0变化到950μm时。
总结
光电流和响应时间分别从147变化到20nA和从3.5变化到6.9s，当X大于200μm时，由于不同位置的载体行进路径的改变，光电流、响应度和响应时间的下降比率变得更加温和。
通过位置光电流特性的表征，证明了激光激发强度减小对MAPbBr3中载流子扩散长度的影响，这一现象表明了位置相关光电探测器可调的位置依赖性剖面。
由于在电场*载下**体漂移和扩散的联合影响，开发了一个数值模型，用于解释电场效应光检测机制和器件的位置相关光电流特性的实验观察。
这种位置相关光电探测器提供了一种单一材料系统的原型，具有大的有效光感应距离，为未来智能光电系统的新型光检测器的设计开辟了新的道路。