文/香冷

编辑/香冷

近年来，光辅助技术受到越来越多的关注，主要是因为可以使用太阳作为光源，这是一种可再生且经济的能源，可用于包括水处理在内的多种工艺的光活化。化学合成、能源生产和空气处理，光反应器配置的优化对于该技术的适用性至关重要。

计算流体动力学（CFD）是预测和提高光催化反应器性能的有效设计工具，因为它能够集成流体动力学，传质，反应动力学和光子通量分布。模拟中使用的模型会影响获得的结果。因此，模型的选择在光催化反应器的计算设计或数值研究中至关重要。

光催化的第一批工作可以追溯到20世纪，虽然，直到 1990 年*开代**始该领域才经历了出版物数量的激增。然而，第一次使用“CFD”的研究可以追溯到1990年代的最后一年年底。

表中总结了用于模拟不同类型光反应堆辐射的CFD模型。大多数工程考虑环形、管道或板式反应器。

关于辐射的模拟，离散纵坐标（DO）方法是最常用的。这项调查显示了辐射模拟在光催化反应器研究中的相对新颖性，第一项工作可追溯到2003年。全球关于这一主题的论文数量仍低于500篇（Scopus，数据），尽管每年都在稳步增长。该领域的新颖性证明了关于辐射模型实施及其审查的简短教程是合理的。

光反应器的建模需要研究（i）反应堆的流体动力学，（ii）辐射传递方程（RTE），（iii）反应动力学，以及（iv）光反应堆明暗区的质量平衡。首先，对系统的流体动力学进行建模和仿真，从而能够对反应堆内的流动进行完整的空间描述。

光化学或光催化反应器辐射场的表征涉及光学现象（反射、折射和阴影区）、灯特性及其在光反应器配置中的位置。

反应动力学包含在模拟中，这也取决于反应堆内的辐射分布。最后，质量平衡是模型的核心，整合了流体动力学模型、辐射模型（发射和散射吸收）和包括量子产率模型的动力学模型。例如，有些使用CFD来模拟RTE，而另一些则只关注光反应器中的流动。

步骤（i）和（ii）可以单独模拟。如果辐射的热贡献对流动的影响可以忽略不计，则可以在流体动力学上模拟辐射场。如果介质在光吸收和折射率方面是均匀的，则流场对辐射没有影响。后者在化学反应器中通常不是这种情况，其中化学物质的浓度分布在空间或时间上演变。最后一步是质量平衡的模拟，这需要前面的所有步骤。

辐射分布是光化学和光催化系统模拟中的关键参数，通过求解RTE来模拟反应器内的光强度分布，它取决于灯的类型和位置、反应器几何形状、辐射波长、介质的光学特性、反应器壁的规格和操作条件（流入和流出速率、催化剂类型和浓度）等参数。

RTE是一个积分微分方程，基于守恒原理，应用于沿介质路径的射线并且可以表示为：

RTE的精确解析解只有在简化假设（例如介质的均匀辐射特性和均匀边界条件）之后，才有可能用于一维理想情况。

辐射存在于许多工程问题中，例如用于水处理和精细化学品生产的光催化，并且这些系统中的大多数是多维的，介质是异质的，辐射特性是光谱的。RTE的解决方案需要评估介质的散射和吸收系数以及相函数，这取决于波长，流体成分，悬浮颗粒的类型和含量，温度和压力。

辐射转移模型也可用于固定涂层，与悬浮系统相比，固定化催化剂系统具有一些优势，因为在反应结束时不需要分离过程，并且对于放大生产特别有用。Claes等人报告了半透明结构光催化反应器的研究，介绍了基础结构对吸收效率和传质限制的影响结果，这些反应器是扩大光催化过程的有效设计，可以在不增加催化剂层厚度的情况下增加催化剂负载，从而减少扩散限制。

最先进的技术

光反应器的建模涉及流体流动的模拟和介质内RTE的求解。已经开发了几种方法来求解RTE，例如P-1模型，离散纵坐标模型（DOM），它是RTE解的近似值，以及蒙特卡罗（MC）模型。

除了准确考虑催化剂活性外，在光催化反应器中模拟流动和辐射的主要动机是确定催化剂照明不良的区域。83.固定系统中的反应速率与入射辐射有关。本文对入射辐射进行了仿真，以评估环形光催化反应器中的光强分布，并评估辐射模型的可靠性和准确性。

本展示采用教程方法展示辐射建模的实施，在本例中，使用ANSYS/Fluent，这是一种广泛的商业CFD软件包，与内置辐射模型一起分发。

CFD 的辐射模型

本工作中描述的辐射模型是在商业软件包ANSYS/Fluent中实现的。表2总结了辐射模型的优点和局限性。

蒙特卡罗模型

蒙特卡罗（MC）辐射模型以随机方法随机生成光子，因此，如果目标历史数量相对较小，则会产生斑点结果。增加目标历史数可生成更平滑、更准确的解决方案，但代价是计算工作量更高。MC模型认为强度与光子的微分角通量成正比。然后，通过计算每个体积单元中典型光子选择的行进距离来获得平均辐射强度。

Spadoni等人采用MC方法求解辐射能量平衡方程并确定连续过程光敏反应中的散射现象。

在吸收散射介质中辐射转移的特定情况下，使用MC模型对环形光催化反应器内的辐射场进行98.Imoberdorf等人介绍了MC方法，用于模拟具有环形几何形状的单灯和多灯均质光反应器中的辐射场，显示了灯和壁对光子的反射，折射和吸收的重要性。

MC模型用于模拟和优化多板光催化反应器（MPPR – 平行光催化板，由与板正交的圆柱形紫外灯照射）中的辐射场，用于空气或水净化。

辐射模型的选择

选择使用ANSYS Fluent R2020®有限体积法（FVM）的DO模型来仿真RTE。由于其广泛的适用性和高精度，这是一种有前途的辐射转移建模方法。

没有采用P-1模型，因为所选的外壳具有低光学厚度。定义光学厚度的介质是空气，问题几何形状中的最大长度约为0.15 m。MC模型因其对问题的遍历处理而被排除在外。为了获得物理量的良好近似，需要大量的光子历史，这导致高计算成本。

辐射模型的验证与评价

首先，对网格质量进行评估，以确保二维轴对称和三维配置具有最低的数值扩散和最可靠的结果。然后，研究了角离散化和吸收系数，以确定它们在辐射场中的影响。最后，将仿真结果与以往工作进行了对比，以评估二维轴对称和三维模型所获得结果的有效性。

计算网格的研究

假设介质不吸收光，则评估了网状元件尺寸和灯壁中的层数。使用ANSYS网格划分对2D网格®进行细化，其中一个3D网格在Ansys Fluent中使用细化工具进行细化，另一个在ANSYS网格划分®中优化。

在3D案例中，使用角度离散化图的20×20个方向和10个×10个像素化进行仿真。

角度离散化研究

角度离散化和像素化对于获得可靠的RTE解决方案起着重要作用。在任何空间位置，角空间4π的每个八进制被划分为立体角（Nθ×Nφ），其中 θ 和 φ 表示极角和方位角。在 2D 计算中，只有 4 个Nθ×Nφ方向，因为由于对称性，只有四个八位元被求解。

在 3D 情况下，8Nθ×Nφ方向已解决。对于笛卡尔网格，可以将全局角度离散化与控制体积面对齐。但是，当使用广义非结构化网格时，控制体积面与角度离散化不一致，从而导致控制角度悬垂。控制角度悬垂可以使用像素化进行校正。悬垂控制角度离散化为Nθp×Nφp 80.

RTE模拟了两个角度离散化：（i）5×5个方向（立体角）和3×3的像素化和（ii）20×20个方向和10×10个方向的像素化考虑了非吸收情况（α = 0 m−1） 用于 2D 和 3D 模型。无花果。图7和8分别表示2D和3D模型的每种角度离散化的辐射剖面和辐射强度结果。

角离散化的结果表明，对于二维情况，角离散化在辐射结果的分布中没有作用，因为当仅模拟反应堆的一部分时，径向均匀性已经隐含。对于2D情况，角度离散化的增加使光分布更均匀，即在灯壁中。

无花果。图8显示两个角度离散化值的辐射强度图。即使在灯表面，离散化的视觉效果也很惊人，会出现更大强度的条纹。这种异质性传播到介质中，如反应器的轴向切割所示。角离散化的影响在图中量化。

如图所示，其中辐射强度的角度分布显示在五个径向位置。对于密度较低的角离散化，辐射具有源自源边界的波浪形图案。因此，3D案例的模拟是使用20×20个方向和10×10个像素化的角度离散化进行的。

吸收系数对辐射剖面的影响

对于吸收系数的研究，仅进行了2D模拟，因为对于非吸收情况，2D和3D结果非常相似。通过将每个控制体积离散化为5×5个方向（立体角）和3D模型的3×2像素化来解决RTE问题。经过模拟条件的数值验证后，将模型用于α = 0至357.6 m范围内的吸收系数−1.几种吸收系数的二维光分布曲线如图所示。

与报告数据的比较

将所提出的模型与Quan等人（2004）的实验数据进行了比较。以及来自Yu等人的模拟数据。和黄等人他们的作品使用了与这项工作中介绍的相同的反应。使用二氧化亚铁酸钾放线法在减光介质（臭氧+空气）中进行实验，以观察吸收对光强度曲线的影响。

来自Yu等人的模拟数据使用P-1模型评估环形光反应器中吸收系数，散射系数，壁反射率和相函数参数的影响以及Huang等人的数据。

在这项工作中考虑了使用FVM在吸收和散射介质中进行各种光学厚度的辐射转移。此外，还将结果与从兰伯特-比尔方程获得的环形几何轮廓进行了比较。

结论

离散纵坐标模型是预测反应堆内部辐射分布的最可靠模型，使用该模型进行了基本案例分析，并描述了环形反应堆内模拟辐射的顺序步骤。研究了获得可靠结果的几个关键参数，例如网格细化和角度离散化。

参考文献：

1 C.伯恩，G.苏布拉马尼安，S.C.皮莱，J.环境化学工程。 2018， 6 （3）

2 M.J.利马，C.G.席尔瓦，A.M.T.席尔瓦，J.C.B.洛佩斯，M.M.迪亚斯，J.L.法里亚，化学工程J 2017，

3 陈军， 岑杰， 徐晓， 李晓， 催化科技. 2016， 6

4 M.J.利马，A.M.T.席尔瓦，C.G.席尔瓦，J.L.法里亚，应用Catal.，A 2020，